Die Geschichte von Angel Beats! spielt in einer fiktiven, dem Buddhismus entlehnten Zwischenwelt, die in etwa mit dem Purgatorium vergleichbar ist. In diese Welt, die als großer Schulkomplex dargestellt wird, werden Jugendliche „wiedergeboren“, die unter besonders tragischen Umständen ums Leben kamen. Der eigentliche Sinn hinter dieser Welt ist es, dass die Jugendlichen dort so lange verweilen, bis sie ihren inneren Frieden bzw. einen würdigen Ausgleich für ihr vorheriges Leben gefunden haben. Jedoch besitzt diese Welt auch einige Besonderheiten und teilt viele Gemeinsamkeiten mit einer virtuellen Welt. So ist es den Charakteren nicht möglich zu sterben, Waffen können aus dem Nichts erschaffen werden und viele der Mitschüler verhalten sich wie NPCs.

Im Mittelpunkt der Geschehnisse steht der Schüler Otonashi, der in Rückblicken über seine Vergangenheit aufklärt. Zugleich wird sein Leben und die daraus entstehenden Ereignisse als Rahmenhandlung verwendet, die, wie dem Zuschauer erst im Nachhinein verdeutlicht wird, die gesamte Handlung entscheidend beeinflusst hat. So stellen sich viele Beziehungen letztlich ganz anders dar, als sie Otonashi erlebt und der Zuschauer präsentiert bekommt. Daraus entstehen zahlreiche Missverständnisse, die zur eigentlichen Brisanz der Handlung beitragen.